天命十一年（明天启六年，1626年）四月，后金攻击喀尔喀五部，辽东经略王在晋就认为这是后金攻打蒙古的开始，朵颜各部将不能独自保全，而林丹也有离开故地迁往宣大的意思。以此推测林丹汗因惧怕后金攻击而有西迁的意图。十月，后金再次攻击喀尔喀五部，林丹汗为夺取明朝给与喀尔喀五部的赏赐，出兵兼并了喀尔喀五部。

辽东巡抚袁崇焕认为“如今察哈尔突然兼并炒花部，这无异于后金占领山海关，今察哈尔部来京领赏的有万人之众，察哈尔明知大明东有后金之患，还在西部要挟我后方以满足私欲，只要加以赏赐他们就会停止兼并。臣大体知道了他们的意图，因而借助对他们的赏赐以求得炒花部的存留，如果不能满足他们的赏赐，日后的祸端恐怕旷日持久。”袁崇焕出于辽东整体防御的考虑，要借察哈尔部前来领赏之际，命他们仍停驻在五大营之后，做明朝的藩篱。明廷出面干涉引发双方关系紧张，致使察哈尔部处于孤立局面，不得不独自面对强敌后金。更为严重的是林丹汗对喀尔喀五部兼并又引发察哈尔属部的恐慌，导致敖汉与奈曼二部于天聪元年（明天启七年，1627年）六月间叛逃至后金，并与后金签订反对察哈尔的军事同盟，林丹汗唯恐其他属部也纷纷效仿，故而发兵乃蛮（奈曼部的余部）、黑石炭（克什克腾部）等部，将他们一并占领，只留下了拱兔（阿剌克绰特部）一家，拱兔部驻于宁远边境，对察哈尔最为恭顺，不过很快就被察哈尔一并兼并。林丹汗这种自撤藩篱行为加速察哈尔各属部投奔后金进程。可见，由于对林丹汗兼并政策的不满，察哈尔各属部贝勒开始投奔后金，最终导致察哈尔汗庭东南与后金之间的屏障全部丧失。所以西迁哈喇慎、土默特与鄂尔多斯等西部蒙古诸部。

天聪二年（明崇祯元年，1628年），后金与喀喇沁的拦路虎部多罗特部被后金迅速击溃，其部众大部分沦为后金的奴隶。随着两地交通的打通，皇太极立即遣使要哈喇慎部速派人商议同盟之事。自此，后金最终扫清了察哈尔部在辽东残余势力，为双方同盟奠定基础。

天聪二年（明崇祯元年，1628年）秋，林丹汗与土默特部、永邵卜、袄儿都司诸部在挨不哈（达尔罕茂明安联合旗查哈干哈达苏木境内的艾不盖河）进行会战，右翼蒙古诸部被彻底击败。至此，林丹汗在宣大塞外站稳了脚跟，西迁取得了成功。被击溃的哈喇慎汗与台吉寄希望于后金拯救，所以积极挑唆皇太极出兵察哈尔。皇太极采纳他们的意见，决定趁察哈尔部在宣大地区站立未稳之际，发动一次大规模的进攻。

天聪二年（明崇祯元年，1628年）皇太极事先遣人命令科尔沁、喀喇沁、敖汉、奈曼部、喀尔喀等归附蒙古各部率军与后金军会合，共同出征察哈尔部。接到命令的蒙古各部陆续抵达指定地点与后金军会合。然而，与后金结盟最早、势力强大的科尔沁部首领奥巴却不热衷于出征察哈尔。科尔沁首领奥巴台吉没有按照皇太极指示，与出征大军会合，仅率领直属部落袭击了察哈尔边境数户后，便私自返回；科尔沁其他各部首领由于没有得到奥巴指令也纷纷错过出征。由于人马众多的科尔沁部没有前来会师，皇太极认为在察哈尔部还有一定反击能力的情况下，孤军深入十分危险，所以率军只攻击西拉木伦河流域东侧的席尔噶、锡伯图、英、汤图四路，翌日又追击至大兴安岭南麓就匆匆撤军，没敢进一步深入察哈尔境内，给其致命的打击。皇太极从中意识到：后金与蒙古同盟“必须以主从关系为前提，而作为同盟的目的对察哈尔部采取行动也应以自己的意愿为令，从而掌握所有的主动权。”

天聪五年（明崇祯四年，1631年）十一月，林丹汗东征西拉木伦河，侵袭已降金的阿鲁科尔沁达赉楚琥尔牧地，带走了塞棱阿巴海的部众。皇太极亲率2000名精锐骑兵赶来，林丹汗早已撤走。此外，林丹汗还杀了漠北外喀尔喀诸部派到右翼的使者，引起漠北诸部的恐慌。林丹汗击溃了右翼的哈喇慎、土默特、鄂尔多斯等三部后，陆续遣使向明朝索取右翼蒙古在宣府、大同、山西、延绥等镇的市赏，以及察哈尔、内喀尔喀五部原在辽东地区领取的市赏。明朝为了利用察哈尔牵制后金，经过一番讨论后，最终同意将几处的市赏全部给予，自此林丹汗控制了整个蒙古地区与明朝的贸易。

林丹汗西迁以来，虽然取得一些军事胜利，但却得罪了大多数蒙古封建主，使他陷入孤家寡人的境地，离统一蒙古的梦想也越来越遥远。当时漠西和漠北原本就不臣服林丹汗，漠南诸部则在林丹汗的打击下纷纷东投后金。林丹汗虽获得富庶的右翼故地，但因为战争和天灾，畜牧匮乏，各部人民流离失所。加上塞外地区下霜时间早，田地颗粒无收，瘟疫流行，蒙古诸部几入绝境。而各部的抵抗也大大削弱了察哈尔部本身的力量，察哈尔部已经面临国困民乏的境地，连年战乱其兵员严重减耗，察哈尔每年的马匹仅收获四万匹，而察哈尔部的民众也已不满五万。

皇太极看准了察哈尔部内外离心、国困民乏的机会，决定发动对林丹汗的决战，彻底征服察哈尔蒙古。天聪五年（明崇祯四年，1631年）四月，皇太极就已经准备讨伐林丹汗，在科尔沁部的劝说下推迟。

天聪六年（明崇祯五年，1632年）三月，皇太极决定再次大举进攻察哈尔部，派遣使者告谕归降后金的各蒙古贝勒，命他们统帅所部兵马来与出征的后金军会合。由于有天聪五年（明崇祯四年，1631年）的三洼会盟，此次出征得到了蒙古各部的响应，喀喇沁、东土默特、喀喇车里克部（后并入翁牛特）、伊苏忒部、敖汉、奈曼、巴林、扎鲁特、阿鲁科尔沁、嫩科尔沁等部先后与后金会师。大军集结完毕，皇太极向蒙古各部重申了军纪，又列举林丹汗种种欺凌各部行径，以激发蒙古各部同仇敌忾之心。四月，科尔沁、扎鲁特、巴林、奈曼、敖汉、喀喇沁（哈喇慎）、土默特、阿鲁科尔沁、翁牛特、阿苏特等部的台吉会于西拉木伦河岸，总兵力约10万。

天聪六年（明崇祯五年，1632年）四月二十三日，后金军逼近都勒河（都勒者马锋也），皇太极遣人四处侦察察哈尔军踪迹，后金从察尔部逃来之人获悉：“皇太极会盟攻打察哈尔的事情已经被林丹汗知晓，察哈尔汗因此大惧，其部在柏兴地方有两头牛以上的民户以及可以携带的人悉数都被他带走了，举部逃到了库黑得勒酥地方。从大儿湖赶往此地，四月月末就能到。”四月二十六日，后金军抵达胡喇户地方。大军休整三日，皇太极派遣精锐继续搜寻察哈尔大军踪迹，二十七日，派遣土谢图汗的部下前去捉拿察哈尔的士兵以了解情况，但是直抵霍尔霍林郭儿、噶海额勒苏等地方，仍然没有看到察哈尔的人。二十八日，皇太极通过探哨收集情报以及察哈尔降人提供情况大体判断出察哈尔本部具体位置，于是率军给予察哈尔部致命一击，在进攻察哈尔之前，皇太极重申军令曰：“首先，进兵过程中，只杀抗拒的敌军，投降我们的一律不杀。其次，不要拆散离散部众的家庭，不许奸淫妇女，如果有滥杀无辜以及奸淫妇女的，一律处死。”此外还颁布了其他的注意事项。二十九日，后金军进入察哈尔境内，全力追击林丹汗军主力。皇太极分兵三路穷追林丹汗41天，五月下旬进驻归化城，得知林丹汗已渡黄河而去。遂停止追击，经宣府、张家口返回。途中收拢了林丹汗所遗部众数万人。

林丹汗亡命青海，逃难过程中部众大量流失，天聪七年（明崇祯六年，1633年）四月，两翼大总官塔什海、虎鲁克寨桑投降后金。六月，巴达西寨桑等5个头目率千余户投降。同时又缺少粮食，甚至到了杀人而食的地步。天聪七年（明崇祯六年，1633年），林丹汗五次攻掠明朝边境。天聪八年（明崇祯七年，1634年），林丹汗更是连续在三、四、五月出兵，到了闰八月甚至和洪承畴交手，都是为了获得粮食。他在青海时，与漠北外喀尔喀的绰克图台吉（却图汗）、西藏的藏巴汗、康区的白利土司月顿多吉结盟，因为他们都不信仰黄教，所以被称为“反黄教联盟”。林丹汗试图利用这个联盟东山再起。可是天不假年，天聪八年（明崇祯七年，1634年），林丹汗在青海大草滩患痘病卒，余众离散。

林丹汗病故后，林丹汗的遗孀们及他的儿子额哲率领余部自青海大草滩返回河套地区，漠北外喀尔喀的车臣汗硕垒致函额哲，希望他移帐漠北。这时，皇太极于天聪九年（明崇祯八年，1635年）二月命多尔衮、岳托、萨哈廉、豪格领兵1万，第三次远征察哈尔。三月，多尔衮在西喇珠尔格地方遇到林丹汗的大福晋囊囊（娜木钟），得知额哲所在地。四月二十日，后金兵渡过黄河，四月二十八日，后金兵趁着大雾包围了额哲营帐，并派苏泰之弟南楚劝降。于是苏泰、额哲母子奉传国玉玺出降，蒙古帝国正式宣告灭亡，漠南蒙古也全部收归后金版图。天聪十年（明崇祯九年，1636年），漠南蒙古16部49个封建主，承认皇太极为可汗，共奉之为“博克达彻辰汗”尊号。

后金统一漠南蒙古后，在漠南以外的蒙古地区还有两支较强的力量，即喀尔喀蒙古和漠西蒙古准噶尔部。后金征服和统治漠南蒙古，对他们不能不产生影响。鉴于后金强大的实力和察哈尔林丹汗抗金失败的教训，喀尔喀蒙古和漠西蒙古采取了与后金遣使修好的政策。

自天聪九年（明崇祯八年，1635年）起，喀尔喀蒙古车臣汗即遣使向后金纳贡，后金亦派官员厚赏车臣汗，皇太极于盛京即帝位后，喀尔喀蒙古车臣汗、札萨克图汗和土谢图汗皆相继进贡驼马、貂皮和土特产品。

天聪十年（明崇祯九年，1636年），定岁贡，喀尔喀三部每岁向清朝进“九白之贡”（即贡白马八匹，白驼一头），喀尔喀与清朝建立臣属关系，表文贡使往来不绝。与此同时，漠西蒙古厄鲁特四部之首和硕特固始讦，亦遣使进献马匹，加强了和清朝的联系。

后金统一漠南蒙古的实现，扩展了后金的西部边界，加强了后金与蒙古诸部的军事联盟，解除了西部的后顾之忧，为后金军南下中原提供了条件。并且皇太极得到了自元末失传的传国玉玺。皇太极得到“一统万年之瑞”，如同自己的统治地位得到上天的认可。传国玉玺的获得，为天聪十年（明崇祯九年，1636年）皇太极将后金改为大清提供了条件和依据。满蒙的联合为清朝入主中原奠定了基础。