大策凌敦多布有谋善战，深得策妄阿拉布坦和噶尔丹策零倚任。

康熙五十四年（1715年），受命率军民万人击退俄国布赫戈利茨军对达布逊淖尔（亚梅什湖）地区的侵略。

康熙五十六年（1717年），率兵六千，突入西藏，袭杀拉藏汗，夺取政权。次年，败清侍卫色楞、总督额伦特兵（喀喇乌苏之战）。

康熙五十九年（1720年），为清平逆将军延信败于齐诺郭勒、绰玛喇等地，率残众遁。

雍正九年（1731年）六月，受噶尔丹策零派遣，与小策凌敦多布进犯清军北路，于和通淖尔大败傅尔丹军（和通泊之战）。八月，复引兵三万侵喀尔喀。自统精兵屯苏克阿勒达呼，令海伦鄂勒锥、曼济分掠克鲁伦、鄂尔海诸地。为喀尔喀副将军丹津多尔济、额驸策凌等败于鄂登楚勒，溃退。